多孔固态聚合物电解质因其卓越的安全性、优异的界面相容性以及高效的离子传输性能，已成为下一代电池领域极具前景的候选材料。然而，如何在固有微孔聚合物（PIMs）的微孔结构中系统调控锂离子（Li⁺）的溶剂微环境，从而显著提升锂离子传导性能，目前仍是一个尚未探索的领域。本文提出了一种在微孔通道内构建微环境工程的新策略。通过在刚性且扭曲的PIMs主链中构建相互连通的亚纳米级离子传输通道，我们实现了对孔隙微环境中锂离子与溶剂相互作用的高度精准调控。
近日，深圳大学田雷课题组开发的PIM-CONH2聚合物电解质表现出良好的性能，通过双重优化后使得多孔聚合物电解质具有优异的室温离子电导率（1.08×10-3S cm-1）、高的锂离子迁移数（Li+=0.88）和宽的电化学窗口（5.2V）。这些上级的电化学性能允许组装的Li-Li对称电池在0.1mA cm-2下1500 h内实现稳定的沉积/镀覆。因此，组装的LFP| PIM-CONH2| Li在0.5 C和25℃下的首次放电比容量为158. 2 mAh·g-1，400次循环后的容量留存率为93. 6%。更值得注意的是，组装的软包电池在0.5C下折叠和切割后仍显示出139.2mAhg-1的高放电比容量。此外，我们提出的不易燃PIM-CONH2电解质的引入代表了一个重大进步，促进了向高安全性和高能量密度固态电池的实际应用的过渡。
相关成果以“The Regulation of Ion Transport Microenvironment in Micropores to Precisely Construct Porous Polymer Electrolytes for Solid-State Lithium-Metal Batteries”为题，发表在国际顶级期刊ACS Nano上，研一卢松欣为该论文的第一作者。
图1.多孔聚合物电解质（PIM-CONH2）的设计及其微孔微环境的理解 (a)微孔环境中离子迁移示意图。(b)PIM聚合物的合成路线 (c)改性前后PIM电解质微孔微环境对比示意图 (d)不同结构的PIM分子构型和锂离子配位位点
图2. 固态锂金属电池性能表现. (a) LFP|PIM-1|Li与LFP|PIM-CONH2|Li在0.2C倍率、25℃条件下的循环性 (b) LFP|PIM-1|Li与LFP|PIM-CONH2|Li的倍率性能 (c) LFP|PIM-1|Li、LFP|PIM-CONH2|Li及LFP|LE|Li在0.5C倍率、25℃条件下的循环性能 (d)LFP|PIM-CONH2|Li在0.5C倍率、25℃条件下的充放电曲线(e)LFP|PIM-CONH2|Li软包电池在0.2C倍率、25℃条件下的循环性能(f) LFP|PIM-CONH2|Li软包电池经折叠与裁切后，在0.5C倍率、25℃条件下的循环性能
原文链接：//doi.org/10.1021/acsnano.5c07105
离子凝胶具有高离子传导性、优异的热稳定性、化学稳定性、电化学稳定性和柔韧性，被认为是水凝胶的理想候选材料。然而，离子凝胶在抗疲劳和抗冲击方面的长期可靠性仍然是阻碍其实际应用的关键挑战，目前仍有待采取有效策略加以解决。
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田雷课题组受人体皮肤胶原蛋白保水性的启发，提出了一种多重非共价相互作用策略，以实现物理纠缠和微相分离的协同效应。此外，胶原蛋白这种生物大分子的引入还产生了微相的内聚力和多重氢键。这样制成的离子水凝胶完美地展现了前所未有的超拉伸性（> 6500%）、抗冲击性和卓越的离子导电性（2.18 mS/cm）。它们能稳定地保持300倍于自身体积的膨胀，并能抵御尖锐物体的刺穿。该工作以“Ultrastretchable, Crack-Propagation-Resistant, and Impact-Resistant Ionic Conductive Ionohydrogels”为题发表在《Macromolecules》上。文章第一作者是研一硕士生何嘉晖、黄海玉。
图 3 超拉伸P（AMPS-AM-C）-Zn离子水凝胶的设计原理与制备
图 4 P(AMPS-AM-C)-Zn水凝胶的机械特性
原文链接：//pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.macromol.5c00072
橡胶因其卓越的机械性能而闻名，包括出色的弹性、拉伸强度和低成本。然而，传统橡胶缺乏离子导电性，这极大地限制了其在固态电解质中的应用。在这项工作中，我们提出了离子导电橡胶（ICR）电解质的概念，以提高传统橡胶的离子导电性，并创建一种适用于锂金属电池的准固态聚合物电解质（QPE）。
近日，深圳大学田雷课题组开发的ICR QPE聚合物电解质表现出卓越的弹性，确保在锂剥离和镀层过程中实现良好的动态接触。因此，组装的对称电池展现出低极化电压和高度稳定的锂剥离/镀层循环，在0.1 mA cm-2的电流密度下可维持超过1300小时。此外，ICR QPE在室温下的离子电导率为0.4×10-3 S cm-1，超高的Li+转移数为0.758。更进一步，组装的LFP|ICR QPE|Li电池在0.5 C和25 ℃条件下表现出优异的长期循环稳定性，600次循环后的平均库仑效率达到99.6%。提出的ICR QPE突破了传统的橡胶离子传导问题，其独特的低成本特性、优越的机械性能和出色的离子电导率为长周期稳定的固态锂金属电池提供了有前景的解决方案。该文章发表在国际顶级期刊Energy Storage Material上。殷刚为本文第一作者。
图 5 ICR的制备与表征。(a)ICR制备示意图。(b) FTIR纯HFBA、PEGDA、橡胶和ICR的光谱。(c) TGA ICRC和R-6F的曲线；(d)ICR的小角散射图样。(e)ICR的二维MR图像。(f)ICR及其不同交联剂添加比例下的应力-应变曲线。(g)ICR及其不同交联剂添加比例下的穿刺抗力图。(h)ICR的防穿刺数码照片。
图 6 ICR QPE的Li+传输特性和电化学特性。不同温度下ICR QPE的(a)阻抗图。(b)ICR QPE和R-6F QPE离子电导率的阿伦尼乌斯图。(c)ICR QPE与R-6F QPE在室温下离子电导率比较的柱状图。(d)Li|ICR QPE |Li电池的极化曲线及初始和稳态阻抗图。(e)ICR QPE与R-6F QPE锂离子迁移数比较的柱状图。(f)ICR QPE和R-6F QPE的LSV曲线。(g)HFBA、纯橡胶、ICR QPE、R-6F的HOMO和LUMO能级。(h) ICR QPE与其他材料的离子电导率和电导率比较。
原文链接：//doi.org/10.1016/j.ensm.2025.104244
